그래 핀에서 예상치 못한 속도 의존적 ​​마찰

요약

이 연구에서, 원자력 현미경 (AFM)을 사용하여 모노 층 두꺼운 그래 핀 스텝 가장자리의 마찰 거동을 조사 하였다. 팁이 묻힌 그래 핀 단계 가장자리 위로 미끄러지면 스텝 업 동작 중에 저항력이 있고 스텝 다운 운동 동안 보조력이 있음이 밝혀졌습니다. 이 힘은 지형 높이 변화에 기인합니다. 노출 된 그래 핀 스텝 가장자리에서의 마찰은 크기가 증가하고 더 복잡한 행동을 나타냅니다. 팁과 단계적 표면에서 기능 그룹 간의 화학적 상호 작용은 저항력에 기여하는 반면 보조력은 지형 효과의 결과입니다. 그래 핀 단계 가장자리에서 마찰 거동의 고해상도 측정은 그래 핀으로 덮인 표면에서 계면 마찰에 대한 이해를 향상시킵니다.

키 포인트

1. 묻힌 그래 핀 스텝 가장자리에서의 마찰은 스텝 업 및 스텝 다운 운동 중 저항성 및 보조력을 나타냅니다.

2. 그래 핀 스텝 가장자리의 노출 마찰 크기를 증가시키고 더 복잡한 마찰 거동으로 이어집니다.

삼. 팁과 단계 에지 표면 사이의 화학적 상호 작용은 노출 된 계단 가장자리에서 저항력에 기여합니다.

4. 노출 된 단계 모서리의 보조력은 지형 효과에 기인합니다.

5. 무딘 팁은 그래 핀 스텝 가장자리에서 저항력과 보조력의 뚜렷한 효과를 향상시킵니다.

6. 스텝 업 스캔 방향에서 둔기 팁은 지형 효과와 틸팅을 모두 나타냅니다.

7. 그래 핀 단계 가장자리에서 마찰 거동의 고해상도 측정은 그래 핀으로 덮인 표면에서 계면 마찰에 대한 우리의 이해를 풍부하게합니다.

질문과 답변

  1. 큐: 매장 된 그래 핀 스텝 가장자리에서 관찰 된 마찰 거동은 무엇입니까??

    ㅏ: 묻힌 그래 핀 스텝 가장자리에서 각각 스텝 업 및 스텝 다운 동작 중에 저항력 및 보조력이 감지됩니다. 이 힘은 지형 높이 변화로 인해 발생합니다.
  2. 큐: 노출 된 그래 핀 스텝 가장자리에서 마찰에 어떤 영향을 미칩니다?

    ㅏ: 노출 된 그래 핀 스텝 가장자리에서의 마찰은 크기가 증가하고 매장 된 단계 가장자리에 비해 더 복잡한 행동을 나타냅니다.
  3. 큐: 노출 된 스텝 모서리에서 저항 성분을 일으키는 원인?

    ㅏ: 노출 된 단계 모서리의 저항 성분은 팁과 계단 표면의 기능 그룹 간의 화학적 상호 작용에 기인합니다.
  4. 큐: 노출 된 스텝 모서리에서 보조 구성 요소의 이유는 무엇입니까??

    ㅏ: 노출 된 스텝 가장자리의 보조 구성 요소는 매장 된 스텝 가장자리의 경우와 유사한 지형 효과로 인한 것입니다.
  5. 큐: 둔기 팁이 그래 핀 스텝 가장자리에서 마찰 거동에 어떤 영향을 미칩니 까?

    ㅏ: 무딘 팁은 그래 핀 스텝 가장자리에서 저항력과 보조력의 뚜렷한 효과를 향상시킵니다.
  6. 큐: 스텝 업 스캔 방향에서 무딘 팁으로 나타나는 다른 지형 효과는 무엇입니까??

    ㅏ: 스텝 업 스캔 방향에서 둔기 팁은 두 가지 별도의 지형 효과를 보여줍니다. 기판 높이 변화로 인한 팁의 바닥에서 접촉 영역의 탄성 변형, 캔틸레버의 수직 위치가 하단 테라스에서 상단 테라스로 올라가는 팁의 기울기.
  7. 큐: 그래 핀 단계 에지에서 마찰 거동의 고해상도 측정은 계면 마찰 이해에 어떻게 기여합니까??

    ㅏ: 그래 핀 단계 에지에서 마찰 거동의 고해상도 측정은 그래 핀으로 덮인 표면의 계면 마찰에 대한 귀중한 통찰력을 제공합니다.

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그래 핀에서 예상치 못한 속도 의존적 ​​마찰

Zhe Chen. 박사. 첸은 그의 b를 얻었다.에스. 노스 웨스턴 폴리 테크놀로지 대학 및 PH에서 기계 공학 학위.디. 중국의 Tsinghua University에서 기계 공학 학위. 그는 현재 박사후 연구원입니다. 그의 연구 관심사는 계면 슬라이딩 특성 및 고체 윤활제 및 윤활유 첨가제로서 2 차원 층 재료의 응용입니다.

그래 핀 단계 에지에서 나노 스케일 마찰 측정

그래 핀은 기저 평면의 초반으로 잘 알려져 있지만, 스텝 엣지의 마찰은 잘 이해되지 않고 모순 마찰 거동이보고되었습니다. 이 연구에서 건조 질소 대기에서 SI 팁을 갖는 원자력 현미경 (AFM)을 사용하여 모노 층 두꺼운 그래 핀 스텝 가장자리의 마찰을 연구했습니다. 팁이 ‘매장’ 그래 핀 스텝 엣지, 스텝 업 동작 중에 저항력이 있으며 지형 높이 변화로 인한 스텝 다운 운동 동안 보조력이 있습니다. 이 두 힘의 크기는 작고 스텝 업 및 스텝 다운 동작에서 동일합니다. 에 관해서 ‘노출된’ 그래 핀 스텝 엣지, 마찰 크기가 크게 증가하고 더 복잡한 행동을 나타냅니다. 노출 된 단계 가장자리에 대한 팁의 스텝 다운 동작 동안, 스캔 해상도가 충분히 높으면 AFM의 측면 힘 신호에서 저항성 및 보조 구성 요소가 감지 될 수 있습니다. 저항 성분은 팁 및 단계적 표면의 기능 그룹 간의 화학적 상호 작용에 기인하며, 보조 구성 요소는 매장 된 단계 에지의 경우와 동일한 지형 효과로 인한 것입니다. 무딘 팁이 사용되면이 두 구성 요소의 뚜렷한 효과가 더욱 두드러집니다. 스텝 업 스캔 방향에서, 무딘 팁은 스텝 엣지에서의 기판 높이 변화와 팁의 기울기로 인해 팁의 바닥에서 접촉 영역의 탄성 변형을 갖는 것으로 보인다. 그래 핀 단계 에지에서의 마찰 거동의 고해상도 측정은 그래 핀으로 덮인 표면에서 계면 마찰 거동에 대한 이해를 더욱 풍부하게한다.

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감사의 말

이 작업은 국립 과학 재단 (Grant No No No No)의 지원을 받았습니다. CMMI-1727571).

작가 정보

저자와 제휴

  1. 펜실베니아 주립 공원, 펜실베이니아 주 공원 주립 대학교 화학 공학 및 자재 연구 연구소, 16802, USA Zhe Chen & Seong H. 김
  1. Zhe Chen

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교신 저자

추가 정보

Zhe Chen. 박사. 첸은 그의 b를 얻었다.에스. 노스 웨스턴 폴리 테크놀로지 대학 및 PH에서 기계 공학 학위.디. 중국의 Tsinghua University에서 기계 공학 학위. 그는 현재 박사후 연구원입니다. 그의 연구 관심사는 계면 슬라이딩 특성 및 고체 윤활제 및 윤활유 첨가제로서 2 차원 층 재료의 응용입니다.

Seong h. 김. 교수. Kim은 PH를 완료 한 후 2001 년 화학 공학 학부에 합류했습니다.디. 노스 웨스턴 대학교 화학 연구 및 미국 버클리 캘리포니아 대학교 (University of California)의 박사후 연구. 그는 그의 b.에스. 그리고 m.에스. 한국 연성 대학교 화학 학위. 그의 연구의 주요 주제는 표면 과학 및 나노 엔지니어링, 특히 Tribology 및 윤활, 나노 제조 및 표면 공학과 관련된 중요한 계면 문제에 표면 과학 기초를 적용하는 것입니다.

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첸, z., 김, s.시간. 그래 핀 단계 에지에서 나노 스케일 마찰 측정. 마찰 8, 802–811 (2020). https : // doi.org/10.1007/S40544-019-0334-y

  • 수령 : 2019 년 5 월 2 일
  • 개정 : 2019 년 8 월 20 일
  • 허용 : 2019 년 10 월 9 일
  • 게시 : 2019 년 12 월 10 일
  • 발행일 : 2020 년 8 월
  • doi : https : // doi.org/10.1007/S40544-019-0334-y

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  • 팁 무딘

그래 핀에서 예상치 못한 속도 의존적 ​​마찰

그래 핀에서 예상치 못한 속도 의존적 ​​마찰

저속 특성으로 인해 단일 원자 층으로 구성된 재료는 위성 또는 우주 망원경의 하드 디스크 또는 움직이는 구성 요소와 같은 마찰을 줄이는 것이 목표에 큰 관심이 있습니다.

그러한 예 중 하나는 Honeycomb 배열에서 단일 층의 탄소 원자로 구성되며 윤활 층으로서 잠재적 인 사용을 관찰하여 검사되고있는 그래 핀입니다. 실제로, 이전 연구는 그래 핀 리본이 마찰이 거의없는 금 표면을 가로 질러 이동할 수 있음을 보여주었습니다.

거친 표면으로 놀라운 결과

그래 핀이 백금 표면에 적용되면 측정 가능한 마찰력에 큰 영향을 미칩니다. 이제 바젤 대학교 (University of Basel)와 텔 아비브 대학 (Tel Aviv University)의 물리학 자나노 문자이 경우 마찰은 원자력 현미경의 끝이 표면을 가로 질러 이동하는 속도에 따라 다릅니다.

마찰은 Coulomb의 법칙에 따라 속도에 의존하지 않기 때문에이 발견은 놀랍습니다.

백금 기판과 함께 그래 핀은 더 이상 탄소 원자의 육각형 벌집 패턴만을 형성하지 않고 대신 Moiré superlattices로 알려진 상부 구조를 형성합니다. 표면은 더 이상 완전히 평평하지 않으며 어느 정도의 거칠기를 나타냅니다.

스위스 나노 과학 연구소 (Swiss Nanoscience Institute)의 에른스트 메이어 (Ernst Meyer) 교수는“우리가 저속 으로이 약간 골판지 표면을 가로 질러 AFM 팁을이 약간 골판지 표면을 가로 질러 이동하면 바젤 대학교의 물리학과는 설명했다.

첫 번째 저자 DR은 “특정 임계 값 이상으로 마찰은 AFM 팁의 속도에 따라 증가합니다”라고 덧붙입니다. 이미 킹 노래. “Moiré Superstructure가 클수록 마찰이 속도 의존적 ​​인 임계 값이 낮아집니다.”

연구원들은 팁의 움직임 중에 Moiré 상선 구조의 융기 부분에 더 큰 저항이 있음을 발견했습니다. 이 산마루. 이 효과는 팁의 속도에 따라 증가하는 마찰력이 높아집니다. 시뮬레이션 및 분석 모델은이 국제 연구원 팀이 얻은 실험 결과를 확인합니다.

추가 정보: Yiming Song et al, Moiré 마찰의 속도 의존성, 나노 문자 (2022). doi : 10.1021/AC.나노 렛.2C03667

저널 정보 : 나노 문자

바젤 대학교 스위스 나노 과학 연구소 (Swiss Nanoscience Institute)에서 제공

소환: 그래 핀의 예기치 않은 속도 의존적 ​​마찰 (2022, 12 월 7 일) 2023 년 5 월 18 일 https : // phys에서 검색했습니다.Org/News/2022-12- 예측 속도-의존적 고정-그라핀.HTML

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그래 핀의 거시적 마찰 거동에 대한 환경 분자 효과

Panpan Li 1,2,3 , www.frontiersin.org보 왕 3 , www.frontiersin.orgLi Ji 1,2 *, 홍수안 Li 1,2 *, www.frontiersin.org레이 첸 1,2 , www.frontiersin.orgXiaohong Liu 1,2 , www.frontiersin.orgHuidi Zhou 1,2 및 www.frontiersin.orgJianmin Chen 1,2

  • 1 자재의 마모 및 보호에 관한 과학 기술의 주요 실험실, Lanzhou 화학 물리학 연구소, 중국 과학 아카데미, 중국 Lanzhou
  • 2 재료 과학 및 광전자 공학, 중국 과학 아카데미, 중국 베이징
  • 3 고체 윤활의 주요 실험실, 중국 과학 아카데미 Lanzhou 화학 물리 연구소, 중국 Lanzhou

이 연구는 공기 및 질소 분위기 환경에서 그래 핀의 마찰 거동을 조사했습니다. 대기 환경의 변화로 인한 미세 구조 진화와 그래 핀의 마찰 계수에 미치는 영향이 탐구됩니다. 그래 핀이 공기 및 질소 분위기 환경에서 우수한 윤활 특성을 나타낼 수 있음을 보여줍니다. 공기에서, 고도로 정렬 된 층별 슬립 구조는 슬라이딩 인터페이스에서 형성 될 수 있습니다. 산소 및 h2o 분자는 가장자리 매달려 본드와 결함을 수동적으로 만들 수 있습니다. 따라서 나노 시트와 나노 시트 층 사이의 상호 작용은 약하고 마찰 계수가 낮다 (0.06–0.07). 마찰 계수는 0으로 증가합니다.14–0.15 슬라이딩 공정에서 생성 된 결함의 상호 작용으로 인한 질소 분위기에서, 고독한 쌍 전자와 질소 분자는 나노 시트를 어느 정도 만 수동적으로 만들 수 있으므로 순서대로 슬립 구조가 파괴되고 마찰이 더 높아집니다. 이 연구는 그래 핀의 거대 경화성 성능에 대한 환경 분자의 영향과 슬라이딩 인터페이스에서 미세 구조에 미치는 영향을 보여 주며, 이는 환경 분위기에서 그래 핀의 윤활 성능에 빛을 비추고 거시적 경찰에서 흑연의 흑연 행동을 이해하는 데 도움이 될 수 있습니다.

소개

마찰 및 마모 손실 감소는 슬라이딩 조건의 움직이는 구성 요소에 큰 가치가 있습니다 (Holmberg and Erdemir, 2017). 전형적인 층 재료로서, 흑연은 층 간의 반 데르 발스 힘의 약한 상호 작용으로 인해 고체 윤활제로 광범위하게 사용된다 (Geim and Novoselov, 2007). 흑연의 부적 학적 행동은 대기 환경에 의해 쉽게 영향을 받고 있으며, 대기 대기에서 마찰이 낮고 진공 또는 불활성 대기에서 마찰이 많이 나타납니다 (Savage, 1948; Savage and Schaefer, 1956). 지난 수십 년 동안 대부분의 연구 및 실제 응용 프로그램은 흑연의 재물학적 성능 (Lancaster and Pritchard, 1981)에 관한 것이며, 흑연의 재물 학적 특성을 결정하는 고유 미세 구조에 중점을 두지 않은 연구는 거의 없습니다. 한편으로, 3 차원 (3D) 흑연의 구조적 변화는 관찰하기 어렵다. 반면에 실제 응용 시스템은 일반적으로 복잡합니다. 따라서 대기 환경의 영향을 거시적 성능의 기본 기원의 고유 구조에 미치는 영향을 탐구하는 것은 어렵고 추가 조사가 필요합니다. 한편, 흑연의 일부 윤활 메커니즘은 다양한 조건에서 흑연의 성능을 설명하기 위해 제안되었습니다 (Bollmann and Spreadborough, 1960; Bryant et al., 1964) 그러나 이러한 메커니즘의 정확한 특성에 대한 분쟁이 여전히 있습니다.

윤활 물질에 대한 마이크로 스케일 트리 컬트 연구, 특히 구조에 대한 연구는 부두 학적 특성의 기원과 거시적 윤활 메커니즘의 이해를 안내 할 수있다 (Zheng and Liu, 2014; Zhang et al., 2019). 흑연의 기본 단위로서, 그래 핀은 전형적인 2 차원 (2D) 얇은 종이 나노 시트 구조를 가지고 있는데,이 구조는 매혹적인 물리적, 전자 및 화학적 특성을 포함하여 탁월한 특성으로 그래 핀을 부여합니다 (Zhu et al., 2010; Avouris와 Dimitrakopoulos, 2012; Badhulika et al., 2015). 그래 핀은 뛰어난 재물학적 특성을 보여준다 (Berman et al., 2014; Berman et al., 2015) 및 Tribology 분야에서 상당한 관심을 끌었습니다. 그래 핀의 거시적 인 Tribological Research는 최근 몇 년 동안 시작하여 점차적으로 증가하고 있습니다. 강철 기판에 떨어진 그래 핀 코팅은 공기 중 마찰과 마모를 줄이고 질소 대기를 건조시키는 능력이 있습니다 (Berman et al., 2013a; Berman et al., 2013b), 그러나 더 낮은 마찰 계수는 여전히 필요합니다. 다른 탄소 재료, 습도 또는 대기와 유사하게 그래 핀의 마찰 성능에 명백한 영향을 미칩니다 (Erdemir, 2001; Yen et al., 2004; Bhowmick et al., 2014). 새로운 신흥 고체 윤활제로서, 얇은 페이퍼 구조 그래 핀은 흑연의 미세 구조의 특성화를위한 편의성을 제공 할 수있는 많은 노출 된 표면을 가지고 있으며, 이는 그래 핀의 슬라이딩 접촉 인터페이스의 고유 구조를 탐색하기 위해 접근 할 수 있습니다 (Maciel et al., 2020). 그래 핀의 거시적 마찰 계수는 또한 미세 구조에 의존하므로 온전한 나노 시트를 갖는 그래 핀이 우수한 윤활 성능을 보일 수 있다고 가정 할 수 있습니다. 특히, 슬라이딩 인터페이스에서 고도로 정렬 된 슬립 구조를 통해 그래 핀은 거시적으로 매크로 스케일 슈퍼 로우 마찰을 얻을 수 있습니다 (Song et al., 2017), 그리고 이상적인 계층 미끄러짐 미세 구조는 그래 핀이 뛰어난 매크로 스케일 트리 컬러 행동을 나타내는 전제 조건입니다 (Li et al., 2020; Gao et al., 2020). 최근에, 그래 핀의 트리 컬러 특성에 대한 연구는 주로 현미경과 이론에 중점을 둔다 (Hirano and Shinjo, 1990) (Dienwiebel et al., 2004; Song et al., 2018) 및 거시적 연구에 대한 지침을 제공 할 수 있습니다. 마이크로 스케일 마찰은 이상적인 작은 접촉 인터페이스에서 발생하며 그래 핀의 온전한 나노 시트는 낮은 마찰을 얻을 수 있습니다 (Hod et al., 2018; Chen and Li, 2020). 그러나 Macroscale에서 접촉 인터페이스에는 마찰 성능에 영향을 미치는 크고 풍부한 요인이 있습니다 (Cooper et al., 2019; Yu et al., 2020). 특히, 그래 핀 나노 시트는 높은 특이 적 표면적을 가지며 대기에 노출 될 때 주변 가스 분자를 더 쉽게 흡수하여 거시적 경주 특성에 쉽게 영향을 미칩니다. 이전의 거시적 연구 연구에 따르면 그래 핀은 활성 가스 분자가있는 수분, 수소 또는 공기 환경에서 마찰이 낮아서 주변 대기 환경에 대한 반응을 보여줍니다 (Berman et al., 2015; Li et al., 2017; Gao et al., 2018). 그래 핀의 트리 션적 성능의 기본 기원을 이해하기 위해서는 미세 구조의 변화와 트리 컬러 특성 사이의 관계가 여전히 탐색되어야하며 그래 핀의 거시적 윤활 메커니즘 (기계적으로 각질 제거 된 그래 핀이 사용되었다)에 대해 조명을 흘릴 수 있으므로, 그래피아의 거시적 윤활 메커니즘을 이해하는 데 도움이된다.

이를 바탕으로 공기 및 질소 대기에서 그래 핀의 거시적 인 트리 컬트 특성을 탐구하고 주변 대기에 대한 반응 거동을 연구했습니다. 그런 다음 슬라이딩 인터페이스의 상응하는 미세 구조와 마찰 쌍의 형태는 전달 전자 현미경 (TEM) 및 라만 스펙트럼뿐만 아니라 광학 이미지뿐만 아니라 미세 구조에 대한 대기 환경의 영향과 그래 펜의 거시적 마찰 거동에 미치는 영향을 조사했습니다. 주변 대기에 의해 유도 된 구조적 진화의 연구와 대기 변화 동안 마찰 계수에 미치는 영향은 그래 핀의 거시적 재물학적 성능을 보여주고, 따라서 거시 스케일에서 흑연의 흑백 메커니즘을 이해하는 데 도움이되며, 이는 흑백 (흑연)에 대한 지침을 제공하기 위해 흑백 (흑연)에 대한 지침을 제공하는 데 중요 할 수있다.

행동 양식

재료 및 샘플 준비

그래 핀 파우더는 난징 Jicang Nano Technology Company Limited (중국 난징)에서 구입했으며 그래 핀 나노 시트는 기계적 각질 제거에 의해 제조됩니다. 분석 등급 휘발성 알코올 (중국 Tianjin)이 상업적으로 얻었습니다. 화학적 처리없이 구입 한 그래 핀 분말 및 휘발성 알코올은 순수한 그래 핀의 고유 특성을 탐색하기 위해 선택되었습니다. 그래 핀의 원래 구조는 그림 1에 나와 있습니다. 상기의 그래 핀 분말을 질량 농도의 질량 농도에서 100 mL 휘발성 알코올에 분산시킨 후, 30 분 초음파 직후에 M2 스틸 기판 상에 분산시켰다 (도 2A는 샘플 준비 과정을 보여준다). 분무 공정 전에 M2 스틸 기판은 1,000 개의 그릿 사포로 샌딩되었습니다. 스프레이 공정 동안, 건조 고급 질소는 0의 압력으로 캐리어 가스로 사용되었다.2 MPA (개략도는도 2b에 도시되어 있음), 수득 된 샘플을 80 ℃에서 1 시간 동안 진공에서 1 시간 동안 건조시켜 그래 핀 코팅을 수득 하였다.

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그림 1. 그래 핀의 원래 미세 구조 : (ㅏ) XRD 패턴, (비) 라만 분광법, (씨) 그래 핀의 HRTEM 형태, (디) 그래 핀 나노 시트의 측면 크기.

매력적인 곡선 : 그래 핀의 접착력 및 마찰에서 변형의 역할 †

피. V. 안토 노프 ‡ a, p. Restuccia b, m. 씨. Righi * B 및 J. w. 중. frenken§ * ac
Nanolithography, Science Park 106, 1098 XG 암스테르담, 네덜란드의 고급 연구 센터. 이메일 : [email protected]
B Bologna 대학교 물리 및 천문학과, Via Berti Pichat 6/2, 40127, Bologna, Italy. 이메일 : Clelia.righi@unibo.그것
C 암스테르담 대학교 물리 연구소, 과학 공원 904, 1098 XH 암스테르담, 네덜란드

2022 년 5 월 5 일, 2022 년 9 월 7 일에 접수되었습니다

2022 년 9 월 14 일에 처음 출판되었습니다

추상적인

마찰력 현미경 측정은 산화 된 및 산화되지 않은 구리 기판 위의 단일 단층 그래 핀에서 경험 된 마찰력 사이의 요인 3의 극적인 차이를 보여줍니다. 우리는이 차이를이 두 기질에서 각각 경험하는 강력하고 약한 접착력과 연관 시키지만 접촉 영역의 차이 또는 접촉 성과의 차이 또는이 두 가지 효과의 조합에 따라 너무 크다고 주장합니다. 우리는 밀도 기능 이론을 사용하여 곡선이 구부러 질 때 그래 핀의 화학적 반응성이 크게 증가합니다.

1. 소개

그래 핀은 sp의 단일 단일 층이다 2 보세 탄소. 날짜 1까지 알려진 가장 가볍고 얇고 강한 재료 이며이 특별한 2 차원 재료의 성장 목록에 계속 추가됩니다. 그래 핀이 흑연의 천연 구성 요소를 형성하고 흑연은 일반적으로 고체 윤활제로 사용되며, 그래 핀의 마찰 특성도 주목을 끌었으며, 단일 그래 핀조차도 건조 마찰을 줄이고 슬라이딩 접촉에서 마모하는 것으로 알려져 있습니다. 마찰력 현미경 (FFM)을 통한 나노 스케일 마찰 실험은 그래 핀의 마찰이 그래 핀 층 12-14의 수에 민감하게 의존 할 수 있고 대략 4 개의 층의 두께에서만 벌크 흑연의 값에 도달 할 수 있음을 보여 주었다. 15

그래 핀은 평면 외부 굽힘 강성을 상대적으로 낮으므로 슬라이딩 AFM 팁 앞에서 쉽게 팽창 할 수 있습니다 (Pucker). 15이 효과는 산화 실리콘 및 구리 기판에 대해 구체적으로 관찰되었으며, 둘 다 그래 핀에 대한 약한 접착력을 갖는다. 퍼커링은 그래 핀 층의 수에 민감하고 층의 수가 증가함에 따라 덜 뚜렷해지는 것으로 밝혀졌습니다. 후자의 효과는 기초 그래 핀 층에 대한 그래 핀 상단 층의 더 강한 접착력과 관련이 있으며, 이는 포동을 줄이고 마찰력의 감소를 동반합니다. 이에 따라, 포커링은 그래 핀이 마찰력이 그래 핀 층의 수에 의존하지 않는 것으로 관찰되는 MICA, 15와 같은 강한 접착력을 경험하는 기판에서 억제된다.

퍼커 링 효과와 관련된 마찰의 증가는 원래 AFM 팁과 접촉 영역의 증가와 그 자체의 그래 핀에 도입 된 접촉으로 인한 것입니다. 15–17 후, 동일한 저자는 마찰 증가가 그래 핀의 푸르침으로 인해 그들이 추정 한 접촉 영역의 변화보다 실질적으로 더 크다는 것을 보여주었습니다. 따라서, 그들은 대안적인 설명을 제안했는데, 대안 적 설명을 제안했는데, 이는 팁에있는 해당 영역과의 개조 성을 최적화하기 위해 그래 핀의 자유에 국소 적으로 변형 될 수있는 주요 역할을 제안했다. 이 접촉 관리 가능성 효과는 실제로 고전적인 MD 시뮬레이션에서 인식 될 수 있습니다. 18 최근의 마찰력 현미경 실험 독립형 그래 핀에 대한이 시나리오에 대한 추가 증거가 제공되었습니다. 19

최근의 밀도 기능 이론 (DFT) 계산은 금속 기판에 대한 단일 그래 핀 층의 접착이 해당 기판의 전자 구조에 매우 민감하다는 것을 보여 주었다. 예를 들어, 그래 핀은 구리보다 철분에 더 강하게 결합하여 부분적으로 점유 된 철의 D 상태가 그래 핀의 π 궤도로 rehybridize하여 물리 흡수 대신 화학 흡착을 촉진하기 때문입니다. 20 이러한 차이는 두 가지 다른 기질에 대한 그래 핀의 마련된 거동에 직접적인 영향을 미칩니다. 21,22

이 기사에서, 우리는 그래 핀 단층과 그지지와 마찰에 대한이 상호 작용의 영향 사이의 상호 작용에 대한 결합 된 실험 및 이론적 연구를 제시한다. 그래 핀에 대한 지지대로, 우리는 깨끗한 구리와 산화 구리를 사용했으며,이 지지대의 그래 핀에서 경험 된 마찰력은 계수 3에 따라 다르다는 것을 발견했습니다. 이 차이는 위에서 언급 한 접촉 면적의 퍼커 링-유도 된 증가와 변형 보조 접촉 개선의 결합 된 효과를 초과하며, 마찰력에 대한 더 강한 영향 원의 기여를 시사한다. 우리는 밀도 밀도 기능 이론 (DFT) 계산을 적용하여 퍼커 링이 구부러진 그래 핀 영역 내에서 탄소 결합의 재 히브리드 화를 유도하여 불활성에서 변환합니다 ‘반응성’. 그러한 영역에서 미끄러 져 미끄러 져 더 높은 접착력과 마찰이 발생합니다.

우리의 연구는 건식 슬라이딩 접촉에서 단일 층 그래 핀의 잠재적 인 응용과 관련하여, 특히 국소 마찰력의 미세 조정이 필요한 경우, e.g. , MEMS 또는 NEMS 장치에서. 23,24

2. 결과와 토론

2.1. 실험 결과

우리는 섹션 3에 설명 된대로 준비한 새로 증착 된 그래 핀-코퍼 시스템을 특성화하는 것으로 시작합니다. 무화과. 1은 그래 핀이 증착 된 후 10 일 후에 얻은 전형적인 라만 스펙트럼을 나타냅니다. 2727cm에서 대칭 및 날카로운 2D 피크 -1 1350 cm에서 d- 피크가없는 반면 단일 그래 핀 층임을 확인합니다 -1 그래 핀 곡물 내에 결정 결함이 없음을 보여 주며 재료의 양질의 서명으로 취해야합니다. 2D-G-PEAKS 사이의 강도 비율도 25,26입니다 2d/ 나 G, Unity보다 약간 큰 것은 단일 층 그래 핀의 존재를 나타냅니다. 이 비율은 레이저 여기 에너지에 크게 의존하며 그래 핀 층과 기판 사이의 결합의 세부 사항에 민감하다는 점에 유의하십시오. 27 녹색 레이저 범위에서 (2의 흥분 에너지.2 ÷ 2.4 ev) 라만 공명 프로파일의 강도는 더 높은 에너지보다 강해집니다 (2 이상.8 EV). 이 효과는 Cu 기질의 광 발광 대역과 관련이 있습니다. 실험에서, 우리는 514 nm의 레이저 파장을 사용했는데, 이는 2의 흥분 에너지에 해당합니다.41 EV. 획득 한 스펙트럼은 문헌과 잘 일치합니다. 완전성을 위해 25–27, 우리는 구리 기판으로부터의 발광의 배경이 그림의 스펙트럼에서 빼 냈다고 언급했다. 1.

무화과. 1 사파이어의 (111) 표면에서 (111)-텍스처링 된 구리 필름에서 그래 핀의 CVD 성장 후 10 일 후, 자란 그래 핀 샘플의 라만 스펙트럼. G- 및 2D-Peaks는 구조 결함으로 인한 D- 피크가 예상되는 위치와 마찬가지로. 스펙트럼은 이것이 비교적 높은 구조 품질의 단일 그래 핀 층임을 나타냅니다.이자형. , 낮은 결함 밀도.

Raman Spectra 외에도 Fig에 의해 설명 된 것처럼 AFM을 사용하여 그래 핀 온 코퍼 샘플을 검사했습니다. 2A. 그래 핀이 국부적으로 누락 된 결함이 때때로 발견되었습니다. 이 위치에서 오버레이의 높이를 측정 할 수 있었고 측정은 우리의 재료의 단일 모놀 레이어 특성을 항상 검증했습니다. 광학 검사 및 AFM 이미지는 그래 핀 단층이 전체 기판을 균일하게 덮고 기질 ( + 그래 핀)이 비교적 평평 (± 10 nm)임을 나타냅니다.

무화과. 2 그래 핀으로 덮인 구리 표면의 AFM 이미지 및 광학 현미경 사진. (a) 그래 핀 증착 및 후속 공기 노출 후 며칠 후 AFM 이미지. (b) 공기에 2 개월간 추가 노출 된 후 거의 동일한 표면 영역의 AFM 이미지. GGBS를 통한 기저 구리 기판의 산화와 관련된 돌출선 및 섬 네트워크에 유의하십시오. (c) 공기에 2 개월간 노출 된 후 동일한 표면의 다른 영역의 광학 현미경 사진, 또한 산화물-포화 GGB의 네트워크를 보여줍니다. 이미지는 또한 Cu GB를 보여줍니다. GGB의 방향은 Cu GB의 방향에 영향을받지 않는 것 같습니다.

증착 및 초기 특성화 후, 그래 핀-쿠퍼 샘플은 총 2 개월 동안 총 기간 동안 약 50%의 상대 습도로 공기 중의 실온에서 저장되었다. 우리는 대기의 영향으로 구리 표면이 바뀌었을뿐만 아니라 그래 핀-온 코퍼 샘플의 표면 지형도 천천히 진화한다는 것을 발견했습니다. 이것은 그림의 AFM 이미지를 비교하여 인식 할 수 있습니다. 2B, 2 개월간의 공기 노출 후 그래 핀으로 덮인 샘플에서 촬영하고 ‘신선한’ 그림 중 하나. 2A 및 C는 동일한 2 개월 공기 노출, 그래 핀으로 덮인 샘플의 광학 현미경 사진을 보여줍니다. 위에서 언급 한 바와 같이, 그림의 AFM 이미지. 2A는 비교적 평평하고 부드러운 구리의 고품질 그래 핀의 특징입니다. 그것은 적당한 높이 변화를 보여줍니다. 개별적, 구리 기판의 원자 단계는 구별 될 수 있습니다. 이러한 특징 외에도 그림. 거의 같은 지역을 보여주는 2B는 돌출선과 섬의 훌륭한 네트워크를 보여줍니다. 일반적으로 이러한 돌출부의 높이는 5 nm를 초과하지 않습니다. 그림의 광학 이미지. 2C는 광학 대비가 바뀌는 라인과 섬의 유사한 네트워크를 보여줍니다. 우리는 이러한 느린 변화를 AFM 및 라만 분광법 측정에 의해 추가로 입증되는 것처럼 구리 기판의 산화와 연관시킨다. 구조적으로 완벽한 그래 핀은 그래 핀 입자 경계 (GGB)와 같은 그래 핀의 산소 및 구조적 결함에 대해 뚫을 수 없으며 산소가 구리에 통과하고 구리에 도달 할 수있는 유일한 위치를 형성합니다. 28 이것은 구리 기판의 느린 확산 제한 산화를 일으키며, 그 GGB에 들어가고 옆으로 퍼져 그래 핀 아래의 구리를 산화시킨다.

완전성을 위해, 광학 이미지에는 산화물 형성 GGB와는 모양과 대비가 분명히 다른 연장 된 결함이 포함되어 있다고 언급합니다. 우리는 그것을 구리 필름과 연관시키고 그것을 구리 입자 경계 (GB)로 해석합니다. GGB의 방향은 구리 계단의 방향과 구리 GB에 의존하지 않는 것 같습니다 (그림. 2c). 광학 현미경 사진에서 대부분 구리 GB에서 볼 수있는 검은 점 (그림. 2c), 샘플 표면 위의 높이에서 자란 벌크 구리의 영역은 더 이상 그래 핀으로 옷을 입지 않습니다. 우리는이 위치에서 실시 된 라만 측정에서 이것을 결론 내립니다. 아마도, 이들 영역은 그래 핀과 기초 구리 모두에서 가장 높은 결함 밀도가 비교적 높은 산화 속도를 가능하게하는 장소에서 형성 될 것이다. 28

구리 기판의 국소 산화에 대한 직접적인 증거를 얻기 위해, 우리는 GGB에 가깝게 변형 된 영역에서 라만 스펙트럼을 측정하고, 이들을 수정되지 않은 영역에서 취한 스펙트럼, 가장 가까운 20 μm의 거리에서 비교했다. GGB를 장식 한 돌출 영역의 라만 스펙트럼의 예는 그림의 상단 그래프로 표시됩니다. 삼. 이 스펙트럼은 동일한 샘플에서 찍은 하부 그래프와 비교해야하며, 2 개월의 공기 노출에 영향을받지 않는 GGB와 멀리 떨어진 지역에서. 149, 218 및 653 cm에서 상부 스펙트럼의 3 개의 피크 -1 Cu의 서명입니다2O, 29 및 구리 기판이 돌출부의 위치에서 산화된다는 해석을 뒷받침합니다. 이 피크는 그래 ​​핀이 산화로부터 대부분의 구리 기판을 보호한다는 생각에 따라 하부 스펙트럼에 없다. 우리는 산화 구리에서 그래 핀의 G- 및 2D 피크가 모두 존재한다는 것을 알았으며, 이는 그래 핀이 여전히 존재하고 산화되지 않았 음을 나타냅니다. G- 및 2D 피크는 둘 다입니다 ‘빨간 이동’ 해당 피크와 관련하여 ‘정기적인’ 수정되지 않은 구리의 그래 핀 (그림. 도 1 및 그림의 하부 그래프. 3), 1592 ~ 1585 cm -1 G-Peak의 경우 및 2727 ~ 2680cm -1 2D 피크의 경우. 이전에, 산소 대기에서 자외선 (UV)으로 의도적으로 산화 된 그래 핀 코팅 구리 샘플에 대해 특징적인 라만 피크의 유사한 적색 편이 가보고되었다. 28,30 흥미롭게도, 특성 피크의 적색 편이는 그래 핀의 인장 변형으로부터 유래되는 것으로 알려져있다. 우리의 경우, 구리의 산화로 인해 그래 핀 아래의 증가 된 부피를 고려할 때 그러한 변형에 대한 자연적인 이유가 있습니다. 30 Ref. 31 참조 프레임으로서, 우리는 무화과의 적색 교대를 연관시킵니다. 3 graphene의 균주에서 0 사이의 인장 변화에.5와 1.5%. 2D 및 G-Peaks의 강도 비율의 변화도 있습니다 2d/ 나 G = 2.산화 구리에서 3 (그림의 상단 그래프. 3), 이산화되지 않은 지역에 대한 대략 통일의 비율보다 훨씬 높다 (CF. 무화과. 도 1 및 그림의 하부 그래프. 삼).

무화과. 삼 2 개월 동안 공기에 노출 된 후 그래 핀-온 코퍼 샘플에서 514 nm의 여기 파장을 갖는 라만 스펙트럼. (상부 스펙트럼, 빨간색) 돌출 GGB 영역에서의 측정. (낮은 스펙트럼, 검은 색) GGBS에서 멀리 떨어진 참조 측정. Cu와 관련된 149, 218 및 653 cm -1의 상부 스펙트럼의 추가 피크에 주목하십시오2영형. 또한 참고하십시오 ‘빨간색 이동’ 산화 된 기판의 G- 및 2D 피크의 1350 cm에서 d- 피크의 부재 -1 .

변형의 변화에도 불구하고, 산화 된 영역의 라만 스펙트럼은 검출 가능한 d- 피크를 함유하지 않았으며, 그래 핀 오버 레이어의 기질 산화 및 내부 변형이 그래 핀의 구조적 결함이 동반되지 않았 음을 보여준다.

AFM을 사용하여 장기간 공기 노출 전후에 그래 핀-쿠퍼 샘플의 국부 지형 및 마찰 거동을 측정했습니다. 무화과. 4a와 B는 1에 높이와 측면 포스 측정의 조합을 제시합니다.5 × 0.5 μm 2 노출 된 샘플의 영역은 중간에 GGB가있는 산화물 영역을 중심으로; GGB는 이미지의 중간에서 대략 수직으로 실행되며 패널 (C)의 측면 힘 맵에서 가장 명확하게 눈에.니다. AFM 측정은 정상 힘 F에서 주변에서 수행되었습니다 N 23의 범위.7 ~ 33.0 NN, 정상적인 스프링 계수가 0 인 캔틸레버 사용.09 n m -1 및 38 n m의 측면 스프링 계수 -1 . 그림의 그래프. 4A 및 B는 전형적인 높이 및 측면 힘 곡선을 보여줍니다. 그들은 두 개의 해당 이미지에서 흰색 점선을 따라 찍었습니다. 높이 측정에 따르면 산화물 영역이 주변, 산화되지 않은 표면보다 2 ~ 4 nm보다 높음을 보여줍니다. 흥미롭게도, 측면 힘의 측정 f 엘 패널 (b)에서 산화 구리의 그래 핀의 AFM 팁에 의해 경험되는 마찰력이 산화되지 않은 구리의 마찰력이 상당히 낮다는 것을 나타냅니다. 이것은 마찰력 이미지의 대비, 측면 힘의 낮은 절대 값에 해당하는 더 밝은 색상, 그리고 상응하는 측면 힘 그래프에서 트레이스 및 역전 곡선의 변화로 인식 될 수 있습니다. GGB의 측면 힘에서 국소 최대 값이 관찰됩니다 (그림. 4B).

무화과. 4 구리에서 그래 핀의 마찰 특성 및 Cu의 그래 핀의 마찰 특성의 정량적 비교2영형. (a) 1에서 확대 된 일반 AFM 높이 이미지.5 × 0.5 μm 2 중앙에 산화 된 영역을 갖는 그래 핀으로 덮인 구리 샘플의 영역, 이미지의 점선을 따라 찍은 단일 높이 프로파일과 결합. (b) F의 정상적인 힘으로 되돌아 (오른쪽에서 왼쪽) 방향으로 찍은 동일한 영역의 측면 힘 이미지N = 23.7 NN, 2 개의 측면 힘 프로파일과 결합 된 트레이스에서 촬영하고 이미지의 점선을 따라 되돌아가는 방향 ((a)의 점선과 동일한 위치). (c) 구리의 그래 핀 및 Cu의 그래 핀에 대한 정상 힘에 대한 (절대 값) 측면 힘의 의존성2O, (a) 및 (b)에서 동일한 점선을 따라 측정; 경사는 마찰 계수를 나타냅니다.

산화 된 영역과 산화되지 않은 영역 사이의 마찰 거동의 차이에 대한 추가 증거는 그림에 표시된 정상 힘의 함수로서 측면 힘의 측정에서 비롯됩니다. 4c. 산화되지 않은 영역과 산화되지 않은 영역 모두에 대해, 측면 힘은 그림으로 표시됩니다. 4c, 그림과 같은 측정에서 평균 측면 힘으로 계산되었습니다. 4B, 구리와 산화물 사이의 전이 근처에 있거나 측정 된 측면 힘의 아티팩트로 이어질 수있는 상당한 지형적 특징이없는 영역에 걸쳐. 그림의 오차 여백. 4C는 측정 된 평균의 표준 편차를 나타냅니다.

그림에서. 4C, 우리는 산화 된 영역에서 마찰력뿐만 아니라 마찰 계수도 낮다는 것을 알고 있습니다.이자형. , 기울기 μ = df 엘/ df N. 이것은 무화과의 두 선형 피팅에서 직접 볼 수 있습니다. 4c. 우리는 μ를 찾습니다 황소 = 0.034 ± 0.02 산화 구리 및 μ의 그래 핀에 대한 마찰을 위해 unox = 0.093 ± 0.베어 구리의 그래 핀에 마찰을 위해 02.

2.2. 질적 해석으로서의 멍청이

그래 핀 위로 미끄러지는 팁의 측면 변위는 그래 핀과의 팁 상호 작용이 그래 핀-과인 부착에 대해 충분히 강할 때 팁 전면에서 팽창을 형성하여 그래 핀을 기판에서 국소 적으로 들어 올릴 수 있다고 제안되었다. 상이한 계층 재료에 대한 체계적인 AFM 연구. 3,8,15,32,33, 차례로 기판을 강하게 부착하기 위해 억제됩니다. 15

우리는 Cu에 대한 포동 효과의 감소의 결과로 산화 구리에서 마찰이 적다는 실험적 발견을 해석합니다2o 산화되지 않은 구리와 관련하여. 그래 핀은 다른 산화물에 강한 접착력을 나타내는 것으로 나타났습니다2영형삼 그리고 si2O, Fe와 거의 똑같이 강합니다. 21 기판의 유전 상수 증가와 ε의 값이 증가함에 따라 접착력이 성장하는 것으로 알려져 있습니다 Cu2영형 = 18.Cu의 경우 12O는 SI의 것보다 훨씬 높습니다2o ε 시2영형 = 3.5, 34 우리는 Cu에서 그래 핀의 접착력이 더욱 강해질 것으로 기대할 수 있습니다2o si보다2영형.

다음 섹션에서는 DFT 계산을 사용하여 그래 핀과 Cu의 접착 여부를 탐색합니다2o 기질 산화에 의해 포커링이 억제된다는 생각을 뒷받침하기 위해 그래 핀과 베어 구리 사이의 것과 충분히 다릅니다. 두 번째로, 우리는 왜이 퍼커링 억제가 마찰의 일관된 감소를 동반하는지 설명하는 것을 목표로합니다.

그래 핀-파스트라이트 접착력의 증가 외에도 산화물에서 그래 핀의 퍼 핀 감소에 대한 두 가지 추가 기여를 상상할 수 있습니다. 첫 번째는 더 높은 기질 거칠기가 팁과 그래 핀 사이의 접착력을 감소시켜 이들 사이의 포동 효과를 억제 할 수 있다는 것입니다. 35 우리는 Cu의 그래 핀에 대한 RMS 거칠기를 측정했습니다2o 0의.7 nm, 실제로 0의 거칠기보다 높음.베어 구리의 그래 핀의 경우 4 nm. 베어 구리의 그래 핀 층은 후자의 기질이 약간 거칠더라도 산화 구리보다 더 높은 퍼커를 나타냅니다. 이 반 직관적 인 효과는 DFT 계산에 의해 추정 된 상이한 수준의 접착력에 의해 설명되므로, 그래 핀이 약한 부착 된 기판에서 평면 밖 변형을 훨씬 쉽게 변형시킬 수 있습니다. 두 번째는 기판의 국소 산화로 인한 부피가 증가한다는 것입니다. 그래 핀 오버 레이어에 인장 변형이 발생하여 주름을 늘리고 그래 핀이 팁 정점 주위를 감싸기 쉽게 만듭니다. 이러한 추가 기여 중 어느 것도 마찰의 극적인 감소를 설명하기에 충분하지 않을 것으로 예상되지 않습니다.

2.삼. DFT 계산

고려 된 4 개의 기질에 흡착 된 그래 핀의 최적화 된 구조는 그림에 도시되어있다. 5, 계산 된 결합 에너지와 함께, E 비 그리고 거리, d . 전형적인 물리 흡착 상호 작용에 해당하는 베어 구리의 그래 핀의 결과는 이전의 이론적 계산과 일치합니다. 36–38 구리 산화 구리에 대한 그래 핀 흡착의 이전의 이론적 계산을 알지 못합니다. 우리의 계산은 구리의 산화가 기질에 그래 핀의 접착력을 증가 시킨다는 것을 보여줍니다. 산화물의 표면 배향과 무관 한이 결과는 깨끗하고 산화 된 샘플에서 Cu 원자의 상이한 반응성을 고려함으로써 설명 될 수있다 : 원소 기판의 Cu 원자는 완전히 점유 된 d 궤도를 가지며, 세 가지 산화물의 표면에서 Cu 원자가가 덜 반응 할 때, 표면에 노출 될 때 덜 반응성이있다. 더 반응성이 높은 표면에있는 부위. Cu에서 392O (111) 기판, 특히, 조정되지 않은 구리 원자는 위의 탄소 원자와 화학적 결합을 형성하는 경향이 있으며, 이는 그래 핀 층에 경미한 면적 변형을 도입하고 순수한 구리에 대한 2 배 이상의 결합 에너지를 증가시킨다.

무화과. 5 형상, 결합 에너지, E에 대한 DFT 결과 비 및 결합 거리, (A) Cu (111), (B) Cu의 그래 핀에 대한 D2o (100) : Cu, (c) Cu2O (100) : O 및 (D) Cu2O (111).

결과는 그림에서보고되었습니다. 5는 LDA 근사 내에서 계산되었다. Van der Waals 상호 작용을 포함하여 다른 교환 기능을 사용하여 얻은 것들이 ESI에서보고됩니다.† 중요하게도, 상이한 기판에서의 그래 핀 결합에 대해 관찰 된 경향은 모든 고려 된 기능에 공통적이다.

우리의 계산이 원소 및 산화 된 Cu에서 그래 핀에 대해 밝혀진 결합 에너지의 차이는 실험에서 관찰 된 마찰 특성의 차이와 관련이있을 수 있습니다. 특히, 우리는 Cu 기질의 산화시 발생하는 결합 에너지의 증가가 퍼커 링 효과를 억제 할 것으로 예상해야한다. 실제로, 상이한 기판에서 다층 그래 핀 필름의 상이한 마찰 거동을 설명하기 위해 제안 된 바와 같이, 15 그래 핀 포동의 감소는 마찰 감소를 초래한다. 여기서 우리는 Puckering과 마찰의 관계를 더 자세히 검사 할 것입니다. 소개에서 언급 한 바와 같이,이 맥락에서 두 가지 주요 가설이 제안되었다. 즉, 팁 전방의 벌지 형성으로 인한 접촉 면적의 증가와 팁과 그래 핀 사이의 개조 성 증가, 기판을 약하게 끌어 당기는 것에 의해 그래 핀의 유연성에 의해 가능하다. 이러한 효과 중 하나 또는 두 가지의 조합이 관찰 된 마찰 감소로 이어질 수 있다는 것은 비현실적 인 것 같습니다.

여기서 우리는 곡률의 함수로서 그래 핀의 화학적 반응성 분석을 바탕으로 새로운 설명을 소개합니다. 특히, 우리는 그래 핀 퍼커링이 SP로부터 탄소 원자의 하이브리드 화의 변화를 동반한다고 제안한다 2 sp 삼 -마찬가지로, 매달린 채권의 출현으로 인한 반응성의 증가. 이 가설은 물 분자가 구부러진 그래 핀 영역에 분자를 분자하는 반면, 우리 그룹이 수행 한 QM/mm 동적 시뮬레이션에 의해 밝혀진 바와 같이, 평평한 그래 핀에서 약하게 물리적으로 화학을 분자한다는 관찰과 일치합니다. 40

이 가설을 확인하기 위해, 우리는 독립형 그래 핀의 표면 에너지에 대한 다양한 곡률의 영향을 계산합니다. 그림과 같이. 고려 된 곡률이 무화과의 곡률과 동일합니다. 5d, Cu와의 상호 작용에 의해 유도 된 작은 평면 외 변형2O (111) 기판, 평평한 그래 핀과 관련하여 표면 에너지가 크게 증가하지 않습니다 (그림. 6a). 대조적으로, 시행 된 0.도 1에서 3 nm 퍼커. 6C -2 . 도 1의 곡선 그래 핀 구조. 6C는 슈퍼 셀에서 50 개의 탄소 원자로 구성된 독립형 그래 핀 시스템의 구조적 최적화에 의해 얻어졌으며, 이는 평형 크기보다 의도적으로 19% 더 작게 만들었다. 이 고도로 긴장된 상황은 팁 접촉 유발 포커링의 경우 예상해야 할 전형적인 구성과 관련하여 과장된 것으로 간주되어야하지만, 무화과의 예입니다. 6C.

무화과. 6 세 가지 다른 곡률로 그래 핀의 형상, 표면 에너지 및 평면 외 변형에 대한 DFT 결과. (a) 평평하고 독립형 그래 핀, (b) Cu의 가벼운 곡선 그래 핀2O (111) 및 (C) 19% 측면 압축에 의해 부과되는 강한 곡률을 갖는 독립형 그래 핀. 표면 에너지는 독립형 그래 핀 층의 값에 대한 차이로 표현됩니다.

에너지의 증가와 그래 핀의 반응성에서의 반응성은 탄소 네트워크 내의 전자 전하의 재분배에서 비롯됩니다. 이 효과를 시각화하기 위해, 우리는 평평하고 주름이 많은 그래 핀 층에 대해 발생하는 전하 재 배열을 계산하여, 초기에 동일한 위치에 위치한 초기에 상호 작용하지 않는 C 원자의 가상 배열로부터 형성 될 때. 그림과 같이. 도 7, 탄소 – 탄소 상호 작용은 그래 핀 결합을 따라 전하 축적 (빨간색)을 유발하고 원자 사이의 다른 영역으로부터의 상응하는 고갈 (파란색)을 유발한다.g. , 초기에 상호 상영 원자의 전자 밀도 분포가 겹치는 그래 핀 고리의 중심에서. 그림의 상단 및 측면도를 비교함으로써. 도 3의 해당 뷰와 함께 주름진 구조의 경우 7b 및 d. 7A 및 C 평평한 배열의 경우, 우리는 곡선 그래 핀의 기울기를 따른 결합이 평평한 그래 핀의 것보다 더 많은 양의 전하를 함유하고 있으며, 이들 원자 위와 아래에 더 큰 전하 고갈이 발생한다는 것을 알 수 있습니다 2 . 이러한 전자 밀도의 변화는도 그림에도 반영됩니다. 8 곡선 그래 핀의 밴드 구조에서, k -point에서 갭이 개방되어 Dirac 원뿔을 왜곡하고 Dirac 포인트를 제거합니다.

무화과. 7 상호 작용이있을 때 전자 전하 재분배에 대한 DFT 결과 ‘전환’ 평평한 그래 핀 (패널 A 및 C) 및 주름진 그래 핀 (패널 B 및 D)의 탄소 원자 사이. 빨간색과 청색 색상은 각각 전자 밀도의 축적 및 고갈을 나타냅니다. 평평한 층의 재분배는 SP에 대해 설명합니다 2 그래 핀 네트워크에서 결합, 육각형 고리의 중심에서의 전하 고갈은 P 궤도의 손실 및 SP로부터의 국소 전이를 나타냅니다 2 sp 삼 구성.
무화과. 8 그래 핀의 첫 번째 브릴루 인 영역에서 3 개의 고 대칭 방향을 따라 평평한 (검은 색) 및 주름 (빨간색) 그래 핀을위한 전자 밴드 구조. 정확한 고유 유게 (Eigenenergies)의 왜곡으로 인한 변화에 더하여, 그래프는 그래 핀의 멍청이가 k- 포인트 주위의 특징적인 디락 원뿔의 무거운 왜곡을 초래하고 평평한 그래 핀의 디라크 지점 대신 상당한 에너지 갭의 개방을 초래한다는 것을 보여준다. 밴드 구조의 이러한 변화는 FIG의 전하 밀도 분포의 변화에 ​​반영됩니다. 곡선 그래 핀의 향상된 반응성.

곡선 그래 핀의 높은 반응성은 문헌에서 새로운 개념이 아닙니다.이 시스템은 이미 수소 저장을위한 효율적인 구성으로 제안되었습니다. 41,42 증가 된 반응성의 추가 증거로서, 우리는 ESI †에서 평평한 그래 핀에서 수소 분자의 흡착 에너지가 있음을 보여준다 (+0.h 당 91 eV2 분자)는 곡선 그래 핀 (-0)에서와는 상당히 다릅니다.h 당 36 EV2 분자) 및 후자에 유리한. 따라서, 우리의 계산 및 실험 데이터는 나노 영양학 실험에 존재하는 퍼커 링 효과에 관한 새로운 가설을 제안합니다. 팁과 기판 사이의 접촉 영역을 증가시키는 대신, 실험에서 관찰 된 팁과 샘플 사이의 더 큰 마찰을 설명 할 수있는 반응성이 증가하는 곡선 그래 핀의 전하 전달이 증가한다고 제안합니다.

삼. 결론

우리의 결합 된 실험 및 이론적 연구에 기초하여, 우리는 그래 핀의 단층 아래에있는 Cu 기질의 국소 산화가 기질에 대한 그래 핀의 접착력을 상당히 증가 시킨다는 결론을 내리고, 포동 효과의 감소를 초래한다는 결론을 내린다. 측정 된 마찰력의 수반되는 감소는 너무 커서 접촉 영역 또는 국소 기념 가능성의 변화에만 기인 할 수 없습니다. 마찰의 큰 차이에 대한 지배적 인 기여로서 우리는 곡선이 주름진 그래 핀에 국소 적으로 도입하는 전자 구조의 변화와 반응성의 상응하는 변화, 따라서 그래 핀과 마찰력 현미경의 팁 사이의 접착력 및 마찰을 식별합니다. 이러한 단일-거부 실험의 기하학은 그래 핀의 단일 단일 층에 의해 윤활 된 확장 된 건식 접촉에서 국부 구성과 유사 할 수 있기 때문에, 우리는 그래 핀이 존재하는 기판의 산화 상태에 대한 그러한 접촉의 윤활 특성의 유사하게 강한 의존성을 기대해야한다. 이것은 그래 핀 윤활이 적용되거나 고려되는 고급 MEMS 및 NEMS 장치의 맥락에서 관련이 있어야합니다.

4. 재료 및 방법

4.1. 실험

실험을 위해, 우리는 적용된 나노 층 B로부터 얻은 고품질의 단일 모놀 레이어 그래 핀 샘플을 사용했습니다.V. (anl). 43 얇은 다결정 구리 필름에서 화학 기상 증착 (CVD)에 의해 그래 핀을 성장시켰다. 이 구리 필름은 사파이어 (111) 웨이퍼 (직경 51mm, 두께 750 μm)에 구리의 스퍼터 증착에 의해 형성되었다. 구리 필름의 두께는 1 μm였다. 필름의 구리 곡물은 (111) 표면 방향에 대한 강한 선호를 보여 주었다. 그래 핀-쿠퍼 샘플은 광학 현미경 실험에서 다양한 단계에서 검사하고 514 nm의 여기 파장을 갖는 Renishaw Raman 분광법으로 검사 하였다. 이 라만 분광법 측정은 약 1 μm의 스팟 크기로 수행되었으며, 이는 여러 마이크로 미터의 정밀한 광학 현미경 이미지의 특징과 관련하여 위치 할 수 있습니다. V 자형 SI3N4 프로브 (DNP-10)를 사용하여 Bruker 아이콘 AFM으로보다 정확한 지형 측정 및 측면 힘 측정을 수행했습니다. 정상 및 측면 힘 보정은 Ref에서 논의 된 방법에 따라 수행되었습니다. 44 및 45.

4.2. 이론적 인

우리는 평면파/유사 전용 체계 내에서 밀도 기능 이론 (DFT) 계산, 46 교환 상관 기능, 즉 국소 밀도 근사 (LDA), Perdew, Burke 및 Ernzerhof (PBE), 47 및 PBE S Scheme로 인한 일반화 된 구배 근사치를 고려하여 46을 수행했습니다. 후자는 Grimme이 제안한 반 임시 접근법 내에서 Van-waals 상호 작용을 포함합니다. 48

우리는 구리와 산화 구리에서 그래 핀 흡착을 연구했습니다. 구리의 경우, 우리는 (111) 표면을 실험에서 볼 수 있듯이이 물질의 가장 안정적인 표면과 선호하는 표면으로 간주하는 동안 Cu를 고려했습니다2o 우리는 서로 다른 표면 화학량의 효과를 분석하기 위해 세 가지 다른 표면 방향을 고려했습니다. 특히, 우리는 Cu를 고려했습니다2O (100) : Cu 표면, 구리 층으로 끝나는; Cu2O (100) : O 표면, 산소 층으로 종료되고 Cu2o (111) 표면, 화학량 론적 비율의 구리와 산소를 모두 함유하는 층으로 종료. 이들 표면의 상대적 안정성은 산소의 화학적 잠재력의 함수로 변화. 39

이들 구리 및 구리 산화물 기질에 대한 그래 핀 흡착은 기질 슬래브 및 1 nm 및 1의 진공 영역을 함유하는주기적인 슈퍼 셀을 사용하여 연구되었다.각각 5 nm 두께. 슈퍼 셀의 평면 내 크기는 그래 핀 층과 기판 사이의 격자 불일치에 따라 선택되었다 : (1 × 1) 셀은 Cu (111), Cu의 (3 × 3) 셀에 사용되었다2O (100) 및 Cu의 (2 × 2) 셀2O (111) 표면. 모든 고려 된 시스템에 대해, 그래 핀과 기질 사이의 잔류 격자 불일치는 약 2.5%. 우리는 기판의 그래 핀 결합 에너지를 E로 계산합니다 비 = (e기판 + 이자형 포도 – e 더하다)/ a, 여기서 a는 고려 된 슈퍼 셀의 평면 내 영역입니다 기판 (e 포도)는 분리 된 기판 (그래 핀) 및 E를 함유하는 슈퍼 셀의 총 에너지입니다 더하다 고려 된 기판상의 흡착 된 그래 핀을 함유하는 동일한 슈퍼 셀의 총 에너지입니까?. 추가 계산 세부 사항은 ESI, †에 대량 구조에 관한 결과와 함께보고됩니다.

저자 기여

피. V. Antonov : 조사, 실험 작업 수행, 쓰기 원천 초안. 피. Restuccia : 조사, 이론적 계산 수행, 쓰기 검토 및 편집. 중. 씨. Righi : 이론적 인 작업, 감독, 작문 검토 및 편집의 개념화. 제이. w. 중. Frenken : 실험 작업, 감독, 작문 검토 및 편집의 개념화.

이해 상충

저자는이 백서에서보고 된 작품에 영향을 줄 수있는 경쟁하는 재정적 이익이나 개인적인 관계가 없다고 선언합니다.

감사의 말

실험은 암스테르담 대학교 (UVA), VU University Amsterdam, Dutch Research Council (NWO) 및 반도체 장비 제조업체 ASML의 공공-민간 파트너십 인 ArcNL에서 수행되었습니다. 이론적 결과는 유럽 연합의 Horizon 2020 연구 및 혁신 프로그램에 따라 ERC (European Research Council)로부터 자금을받은 슬라이드 프로젝트의 일부입니다. (부여 계약 번호. 865633).

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